本报讯(记者谢小芳)记者昨日从大连化物所获悉,日前,中国科学技术大学王兴安教授和大连化物所孙志刚研究员、张东辉院士、杨学明院士合作,首次利用自主发展的目前最高分辨率的交叉分子束离子成像技术,观测到了化学反应散射中日冕环现象,并结合量子分子反应动力学理论分析,首次揭示该现象所隐藏的反应动力学机理。研究成果发表在《自然化学》(Nature Chemistry)上。
当大气中的微小水滴被阳光照射时,如果气象条件良好,人们可以在太阳周围观察到一系列美丽光环,大气光学中称之为日冕环。气相化学反应从严格意义上来说是原子与分子的散射过程,比较独特的是,在这一散射过程中伴随着旧化学键的断裂和新化学键的形成。反应产物的空间散射结构,直接反映了化学反应进程的微观机制。因此,对分子态-态分辨的散射动力学的研究是深入理解气相分子反应机理的重要方法。近年来,速度成像技术逐渐成为研究化学反应机理的重要实验方法。为了能够更加准确地获得反应态-态信息,研究人员一直致力于提高成像实验的分辨率。
王兴安教授和杨学明院士领导的团队自主研制了一台独特的结合阈值激光电离技术以及速度成像技术的交叉分子束反应动力学研究装置,利用这一装置,研究小组首次测得这一反应产物全量子态分辨的产物速度影像,并且在实验上首次观测到反应前向散射产物中存在的角分布振荡现象。
孙志刚研究员、张东辉院士等人发现,这一角分布振荡现象其实是由散射过程中的少数几个分波散射的角分布结构引起的。通过测量和分析,可以了解到引起前向散射的反应过渡态和中间体的大小,也可以知道这些前向振荡结构是具体来源自哪几个散射分波。研究发现,这些在化学反应中首次发现的前向散射振荡结构在三维散射图像中与大气光学中观测到的日冕环散射图像非常相似:通过观测光与水滴的日冕环散射,可以了解自然界中水滴的大小;通过观测化学发应中的前向角分布振荡结构,可以清晰地研究化学反应的过渡态结构及动力学。
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