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“山水图”里的催化剂新体系

媒体报道:中国科学报    报道日期:2023-11-08    栏目类别:传媒视角

以下是该媒体报道地址:

https://news.sciencenet.cn/sbhtmlnews/2023/11/376974.shtm?id=376974

以下是该媒体报道内容:

       来源:《中国科学报》 第1版 要闻

  发布时间:2023-11-08

  “山水图”形象展示了氢传输通道,揭示了催化剂作用。受访者供图

  ■本报记者 李清波 见习记者 孙丹宁

  “这是我们的一稿,有26页,但最终的定稿是63页。”刘岳峰翻看着近日发表于《自然-催化》的文章介绍道。

  中国科学院大连化学物理研究所(以下简称大连化物所)研究员刘岳峰和山西煤炭化学研究所(以下简称山西煤化所)副研究员刘星辰合力开发了二氧化碳加氢转化一氧化碳的新型催化剂体系。该双金属氧化物负载的催化剂在逆水煤气变换反应中的性能比传统催化剂高3.3倍,一氧化碳选择性超过99%,表现优异。

  论文从26页增加到63页的背后是10个月的漫长审稿期,跨越了几乎整个2023年。

  “灌溉”氢气,“种出”一氧化碳

  二氧化碳加氢转化液体燃料或化学品是国内外科学家都想摘下的“桂冠”。一边是人类生产生活排放后被收集起来的二氧化碳,一边是可再生能源制造的充裕氢气,源源不绝的“原料”经过复杂的“变幻”,究竟能产生怎样的化学品?这是一个未完全解开的化学反应方程式。

  碳一分子——只有一个碳原子的分子,在大自然中储量丰富。无论是二氧化碳还是一氧化碳、甲烷、甲醇,单分子结构只有一个碳原子。它们转化为结构更复杂的液体燃料、高端化学品的过程就像一场在反应容器里的接力赛,其中二氧化碳转化为一氧化碳或者甲烷就是第一棒。碳一分子转化十分困难,其中平衡转化率、选择性,保持催化剂活性都是控制化学反应的难点。而将该转化放到工业应用中则存在能耗高、步骤多、产品分离工艺复杂等问题。因此,探索温和条件下碳一分子定向转化技术是急需且极具挑战性的课题。

  2020年,刘岳峰课题组就上述问题展开激烈讨论。当时参与讨论的既有本课题组的同事、学生,也有山西煤化所和意大利梅西纳大学的学者。

  “当时,对找到现象中蕴含的深层规律心里没底,我们不是特别大的团队,要想啃下这块‘硬骨头’离不开高水平协作。”刘岳峰回忆道。抱着这样的想法,他找到了理论计算经验丰富的刘星辰。

  在多方讨论的基础上,论文第一作者、大连化物所联合培养博士研究生康辉开展了大量实验研究,最终开发出了一种新型双氧化物载体催化剂。该催化剂在强氧化物载体相互作用和传统强金属载体相互作用这两种竞争策略下,发生了难以解释的变化:其中一种氧化物定向朝着另一种氧化物表面分散,给氧化物表面打上了“补丁”,形成了一种可以高效传输氢物种的传输通道。这条关键的通道,可以大大促进加氢反应。

  “两种过程的竞争策略是常见的催化剂反应现象和规律,但从来没有人想过同时利用它们,这为我们发展一种全新的催化剂设计策略、设计一种全新的催化剂,打开了思路。”刘岳峰说。

  “通常在催化基础研究中,研究者不希望催化剂的组成过于复杂,因为这会给了解催化过程带来巨大困难。但这次,我们设计的三元催化剂,巧妙结合了动力学实验和理论计算,清晰指出了催化剂中各组分的具体作用。刚整理完这项工作时,我的脑海里就出现了一幅能描述这个催化剂作用原理的‘山水图’。”康辉说。

  于是,刘岳峰和康辉找设计师画了一幅中国风的三江源“山水画”,通过它来描述催化剂作用原理。钌基催化剂就是一座座高山,“氢溢流”就是山腰上蜿蜒而下的河流,畅通无阻的河道中流淌的是氢,河道旁的平原就是氧化钛-氧化锰,在河流灌溉下长出树木,氢气成为养分,一氧化碳就是果实。

  刘岳峰介绍,该催化剂的设计策略不仅限于这一个化学反应,而且适用于金属氧化物催化剂整个家族。此外,那些在研发、生产中已经实现工艺定型的催化剂,利用该设计策略,只需“原位”小修一下制备工艺即可提升催化剂功效。

  此外,该催化剂体系以气氛诱导的方式进行,在现有的反应器内就可以调控,几乎没有成本,“省工省料”的同时经济性和反应效率都有所提升,而且有望产生新的更有反应活性的结构。

  审稿意见一正一负

  刘岳峰带着新的催化体系信心满满地投稿时,却接连碰壁。

  “我们向《自然-催化》投了稿,一审意见‘一正一负’。”刘岳峰告诉《中国科学报》,有一位审稿人的意见很积极,认为该体系设计思路新颖,有很好的发展前景,并列出了很长的修改建议;另一位审稿人虽然对工作的创新性给予了充分肯定,却觉得文章“不符合要求”,有拒稿的意思。

  面对这样的反馈,刘岳峰心情沉重,因为如果稿件暂时不被接收,就要等很长时间,而康辉可能要延期毕业。他们认真研究审稿人意见后发现,“一正一负”的情况下还可以重新投递。

  这给了刘岳峰团队一点信心,他们整理了审稿人的建议,发现需要补充理论计算,以此支撑结论。于是,准备支撑材料又花了5个月。

  “我们补充了很多计算以及原位表征和动力学数据,然后又一次提交稿件。这次的反馈意见正面很多,理论计算领域的评审专家觉得工作完成度、创意性很不错。”刘岳峰说,最终经过了10个月的时间,论文从26页增加到63页。

  拿到接收函的那一刻,刘岳峰如释重负。

  通过合作弥补短板

  采访中,刘岳峰和刘星辰不约而同地提到了科研协作的重要性。全世界科研水平的不断提升,既依靠科研工具、技术的进步,也依靠高素质科研人才的不断涌现。这需要我们想方设法提高科研能力和水平,而提高协作效率是必由之路。

  2021年4月,刘星辰与同是“80后”的刘岳峰相识于一个微信工作群,开启了实验与理论计算的合作。

  当年,在中国科学院青年创新促进会山西煤化所小组举办的学术交流会上,山西煤化所、大连化物所、中国科学院兰州化学物理研究所的年轻人同台分享学术成果,两人才有了第一次线下沟通的机会。身处碳一化学同一领域,两人一见如故,敲定了后续合作的关键节点和步骤。

  实验与计算两个工作阶段一前一后、一主一副,在催化化学里必不可少。“我们不是大课题组,没有足够的力量投入到每一个岗位上,但是依靠高效、默契的协作能够弥补这一短板。我们一直在向老一辈科学家间共同协作的典范看齐。”刘岳峰说。

  相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41929-023-01040-0

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